Filmroller

Jolies første store filmrolle var i Hackers (1995), under optagelsen, hvor hun mødte sin første mand, Britisk skuespiller Jonny Lee Miller (gift 1996; skilt 1999). Filmen kunne ikke finde et publikum, ligesom en række efterfølgende film gjorde. I 1997 fik Jolie imidlertid meget opmærksomhed ved at skildre Alabamas segregationistiske guvernørs kone i tv-filmen George Wallace, og hun vandt senere en Golden Globe Award for sin skildring. Det følgende år spillede hun en supermodel, der kæmpede med stofmisbrug i HBO-filmen Gia, en forestilling, der fik hende flere hædersbevisninger, herunder en Golden Globe og en Screen Actors Guild Award. I 1999 optrådte hun i komedien Pushing Tin med John Cusack og Billy Bob Thornton, og året efter blev hun gift med Thornton (skilt i 2003).

Efter hendes Oscar-vindende tur i Girl, Interrupted, spillede Jolie i en række actionfilm. Hun spillede kæresten til en biljakker (Nicolas Cage) i Gone in Sixty Seconds (2000) og vedtog senere en britisk accent og mestrede gadekampe og kickboxing til titelrollerne i Lara Croft: Tomb Raider og Lara Croft Tomb Raider: Livets vugge (2003). I 2004 portrætterede hun Alexander den Stores mor i Oliver Stones Alexander og medvirkede også overfor Gwyneth Paltrow og Jude Law i Sky Captain and the World of Tomorrow, en sci-fi-thriller, der udspilles i New York City i 1930’erne. Begge film var skuffelser på kassekontoret, men Jolie scorede et hit med Mr. & Mrs. Smith (2005), hvor hun spillede en snigmorder, der foregav at være en normal husmor; mens hun arbejdede på filmen, mødte hun Brad Pitt, som blev hendes partner.

I Robert De Niros The Good Shepherd (2006) var hun den forfærdelige kone til en tidlig CIA-agent (Matt Damon). Jolie fik kritisk anerkendelse for sin optræden som Mariane Pearl i A Mighty Heart (2007). Baseret på en sand historie fulgte filmen bestræbelserne på at redde Perls mand, Daniel, der blev kidnappet og senere myrdet af islamiske ekstremister, mens han rapporterede i Pakistan for The Wall Street Journal. Jolie fulgte det med Beowulf (2007) og Wanted (2008). Hendes fordybelse i rollen som en mor, hvis søn bliver kidnappet og senere erstattet af et andet barn i Clint Eastwoods Changeling (2008) resulterede i endnu en Oscar-nominering.

I 2010 medvirkede Jolie som en CIA-operatør anklaget for at have spioneret for Rusland i actionthrilleren Salt og optrådte overfor Johnny Depp i kapret The Tourist. Hun overtog senere rollen som titulær skurk i Maleficent (2014). Live-actionfilmen forsøgte at kaste den onde fe fra Disney’s animerede klassiker 1959 Sleeping Beauty i et mere sympatisk lys. Jolie medvirkede senere i efterfølgeren (2019). I 2020 medvirkede hun i fantasy-eventyret Come Away og spillede mor til Peter Pan og Alice (af Alice’s Adventures in Wonderland), tegn skabt af henholdsvis J.M. Barrie og Lewis Carroll. Hun leverede også stemmer til flere film, herunder den animerede Kung Fu Panda (2008) og dens efterfølgere (2011 og 2016) samt The One and Only Ivan (2020).